这篇博客整理一下在拓扑材料Bi$_2$Se$_3$计算中,通过能带成分和对称性分析,再结合微扰论来推导低能有效模型,主要是对文章进行翻译,过程中会加一点自己的笔记.
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虽然对拓扑绝缘体的材料和对应的模型都很熟了,但是始终没有掌握如何从具体的材料出发,来得到其对应的低能哈密顿量,从而可以在材料的基础上,对模型进行研究.这里就想通过精读Model Hamiltonian for topological insulators这篇文章,来掌握一下这个方法.

晶体结构

首先来明确材料Bi$_2$Se$_3$的晶体结构等信息.首先在Material Project这个网站中找到这个材料,其晶体结构时菱形的,对应的空间群是$D_{3d}^5(R\bar{3}m)$,其晶体结构如下图所示,沿着$z$方向是个层状结构,每个元胞中有5个原子,

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两个蓝色标记的等价Bi原子(Bi1,Bi$1^\prime $),两个绿色标记的等价Se原子(Se1,Se$1^\prime $),还有一个黄色的Se原子,它与Se1原子是不等价的,5个原子层构成一个元胞,通常被称为quintuple layer.

沿着$z$方向看,每个原子层都形成了三角晶格,而且每一层的排列方式都是不同的.

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沿着$z$方向,这些三角层以$A-B-C-A-B-C-\cdots$的方式进行堆叠,此时元胞基矢$t_i,i=1,2,3$并不是沿着$z$方向的.比如在五元层中Se2原子占据了$A$位置,那么在下一个五元层他就会占据$c$或者$B$,而不会继续占据$A$位置.这里直角坐标轴的选取如下:$z$方向是垂直于原子层的,$x$轴是沿着一个二元轴,具有两重旋转对称,$y$轴是沿着等分线轴,它是反射面与Se2原子层的交线.

对称性

这个晶体结构具有下面的一些离散对称性:

  • 沿$z$方向三重旋转$R_3^z$
    $R_3^z$可以通过下面的变换产生:$x\rightarrow x\cos\theta-y\sin\theta,y\rightarrow x\sin\theta+y\cos\theta,z\rightarrow z,\theta=\frac{2\pi}{3}$
  • 沿着$x$方向的两重旋转$R_2^x$
    这个操作对应着$x$方向不动,$z,y$方向都反演,$x\rightarrow x,z\rightarrow -z,y\rightarrow -y$,此时原子层的变换为$Se2\rightarrow Se2,Bi1\rightarrow Bi1^\prime ,Se1\rightarrow Se1^\prime $,在这个操作下发现原子层Bi1(Se1)和Bi1’(Se1’)相互交换了位置.
  • 反演对称$P$
    以Se2位置作为反演中心,$Se2\rightarrow Se2,Bi1\rightarrow Bi1^\prime ,Se1\rightarrow Se^\prime $,在反演操作下Bi1(Se1)变换到$Bi1^\prime (Se1^\prime )$.
  • 时间反演对称$\mathcal{T}$
    时间反演操作为$\mathcal{T}=\Theta\mathcal{K},\Theta=i\sigma_2,\mathcal{K}$是复数共轭,这里$\sigma_i$矩阵代表的是自旋.

    原子轨道

    为了从物理图像上理解$Bi_2Se_3$的能带结构,首先来研究每个元素的轨道信息.Bi原子的电子结构维$6s^26p^3$,Se的为$4s^24p^4$,可以发现两种元素最外层电子都是$p$轨道的,因此在考虑能带的时候,就可以只关心$p$轨道电子的贡献,而忽略其余轨道.因为$Bi_2Se_3$是个层状结构,在单个的五元层中,化学键是比较强的,但是在相邻两个五元层之间仅通过较弱的范德瓦尔斯力耦合在一起,因此可以只关心单个五元层的信息.在一个五元层中又一个元胞中存在5个原子,前面也提到过只需要关注$p$轨道即可($p_x,p_y,p_z$),因此这里一个元胞中会有15个轨道,首先忽略电子自旋,在之后考虑自旋轨道耦合(SOC)时再进行自旋的研究.这里标记一下轨道$\rvert\Lambda,\alpha\rangle,\Lambda=Bi1,Bi1^\prime ,Se1,Se1^\prime ,Se2,\alpha=p_x,p_y,p_z$.通过晶体结构可以发现,$Se2$在五元层的中间,被夹在两层Bi($Bi1,Bi1^\prime$)之间,而两个$Se(Se1,Se1^\prime )$位于最外层.由于所有的Se原子层都被Bi原子层分开了,所以体系中耦合最强的就是Bi原子层与Se原子层.这样的耦合会产生能级排斥效应,使得$Bi$的能级被推高形成新的态$\rvert B_\alpha\rangle,\rvert B^\prime \rangle$,而$Se$的能级则被压低形成三个态$\rvert S_\alpha\rangle,\rvert S_\alpha^\prime \rangle,\rvert S0_\alpha\rangle$,如下图所示.

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因为系统具有反演对称,可以方便的讲这些轨道组合,形成具有确定宇称的成键态与反键态

这里上标的正负号对应着态的宇称,$\alpha=p_x,p_y,p_z$.当$\rvert B_\alpha(S_\alpha)\rangle$与$\rvert B^\prime _\alpha(S^\prime _\alpha)\rangle$之间的耦合被考虑之后,成键态与反键态对应的能量劈裂来,反键态比成键态具有更高的能量,如上图II阶段所示.此时$\rvert P1^+,\alpha\rangle,\rvert P2^-,\alpha\rangle,(\alpha=p_x,p_y,p_z)$是靠近费米面的,所以可以只关注这些态,而忽略那些远离费米面附近的能带的贡献.因为晶体是个层状结构,在原子平面上$z$方向与$x,y$方向是不同的,因此对$P1^+,P2^-$态,$p_z$轨道的能量分离与$p_x,p_y$轨道是不同的.这里$\rvert P1^+,p_{x,y}\rangle$轨道的能量比$\rvert P1^+,p_z\rangle$的能量高,而$\rvert P2^-,p_{x,y}\rangle$比$\rvert P2^-,p_z\rangle$的能量低,因此导带只考虑$\rvert P1^+,p_z\rangle$,价带只考虑$\rvert P2^-,p_z\rangle$,如上图III所示.

在上面的原子轨道的基础上开始考虑SOC效应,给每个态再赋予自旋指标,态$\rvert P1^+,\alpha,\sigma\rangle,\rvert P2^-,\alpha,\sigma\rangle$都是双重简并的,$\sigma=\uparrow,\downarrow$表示的是自旋.
原子的SOC哈密顿量为$\hat{H}_{SOC}=\lambda{\bf s\cdot L},\lambda=\frac{1}{2m_0^2c^2r}\frac{\partial U}{\partial r}$依赖于原子的势场$U$,它会将原子的轨道和自旋耦合起来.将轨道$p_x,p_y$转换成$p_{\pm}$来定义轨道角动量

在这个基矢下,原子SOC的哈密顿量为

对BI和Se原子,$\lambda_\Lambda$的值是其SOC系数的线性组合,它决定于在Se和Bi中有多少轨道混合到了态$\rvert \Lambda\rangle$,而$\lambda_\Lambda$的符号对$\Lambda=P1^+,P2^{-}$始终是正的,因为原子间的势能是吸引相互作用.这里可以发现沿着$z$方向的总角动量是守恒的,因为耦合只发生在$\rvert\Lambda,p_z,\uparrow\rangle(\rvert\Lambda,p_z,\downarrow\rangle)$和$\rvert\Lambda,p_{+},\downarrow\rangle(\rvert\Lambda,p_{-},\uparrow\rangle)$之间.当考虑了SOC之后,新的本征态为

对应的本征值为$E^\Lambda_{3/2},E^{\Lambda_\pm}_{1/2}$,每个能级都是双重简并的,系数$u,v$可以通过求解下面$2\times 2$哈密顿量得到

对前面的本征态,所有关于SOC的信息都包含在$u,v$中,它们的值为

$N_\pm=\lambda_\Lambda^2+2\Delta E^2_\lambda\pm 2\Delta E_\Lambda\sqrt{\Delta E^2_\Lambda+\lambda_\Lambda^2/2},
\Delta E_\Lambda=\frac{E_{\Lambda,x}-E_{\Lambda,z}-\lambda_\Lambda/2}{2}$,这里轨道$p_{x(y)}$与$p_z$的能级分裂是因为晶体
场效应比SOC是要大的,劈裂能量$\Delta E_\Lambda$主要是有$E_{\Lambda,x}-E_{\Lambda,z}$决定.到这里可以发现$\rvert\Lambda,p_z,
\uparrow\rangle(\rvert\Lambda,p_z,\downarrow\rangle)$与$\rvert\Lambda,p_{+},\downarrow\rangle(\rvert\Lambda,p_{-},
\uparrow\rangle)$之间的SOC效应会进一步诱导这两个态之间的能级排斥,最终$\rvert P1^+_{-},\pm\frac{1}{2}\rangle$将会压低,
$\rvert P2^{-}_+,\pm\frac{1}{2}\rangle$将会被推高,当SOC效应足够强的时候,就会发生这一对态之间的能级交叉,如上图IV所示.

因为这两个态具有相反的宇称(上标索引表示宇称),两者之间会发生能带反转没类似于HgTe量子阱.这也是$Bi_2Se_3$材料家族称为拓扑绝缘体相的重要特征.在接下来的分析中就会只关注这个四个态,而将其余的态作为微扰处理.
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基于对称性的哈密顿量推导

根据前面的讨论以及第一性原理计算的能带结果,将费米面附近的能带标记为$\rvert\Lambda^\pm,\alpha\rangle,\Lambda=P1_\pm,P2_\pm,\alpha=\pm\frac{1}{2},\pm\frac{3}{2}$,如下图所示

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总之,这些态是有Bi和Se原子的$p$轨道组成的成键轨道和反键轨道,然而它们的$s$也会混合进来,为了明确每个条能,将其与晶体对称性的表示联系起来.在$\Gamma$点个态都应该属于晶体对称群的一个不可约表示,这些轨道将的混合仍然会保持对称性.则利用警惕的对称性是区分能带的一个合适的方法.首先根据晶体空间群$D_{3d}^5$的不可约表示来确定没一条能带,之后从对称性原理出发来推导哈密顿量的形式.

首先来考虑无自旋的时候,态为$\rvert\Lambda^\pm,\alpha\rangle,\Lambda=P1,P2,\alpha=p_x,p_y,p_z$.晶体$Bi_2Se_3$的空间群为$D_{3d}^5$,对应的特征表如下

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因为晶体是存在反演对称的,所以每个表示都具有确定的宇称本征值.对每个宇称,存在两个一维表示$\tilde{\Gamma}_1^\pm,\tilde{\Gamma}_2^\pm$,一个两维表示$\tilde{\Gamma}_3^\pm$,这里标记的上标则表示着宇称(+是偶,-是奇).根据前面每个原子轨道波函数的构建,可以通过点群生成元$R_3,R_2,P$来决定波函数在生成元变换下的性质.

群生成元:群宠所有的元素,可以通过生成元之间的组合得到.

空间群的不可约表示可以通过其对应点群的不可约表示诱导得到.

首先来看操作$R_2$对态$\rvert P1^\pm,p_x\rangle=\frac{1}{\sqrt{2}}(\rvert B_x\rangle-\rvert B^\prime \rangle)$的作用.$R_2$旋转不会改变$p_x$轨道,它只会交换$Bi1(Se1)$和$Bi1^\prime (Se1^\prime )$的位置,将$\rvert B\rangle$变换成$\rvert B^\prime \rangle$,因此有$R_2\rvert P1^+,p_x\rangle=-\rvert P1^+,p_x\rangle$.同样的讨论可以应用到其他的态上,下面列举这些态在晶体对称操作下的性质:

  • 三种旋转$R_3$:$\rvert\Lambda^\pm,p_x\rangle\rightarrow\cos\theta\rvert \Lambda^\pm,p_x\rangle-\sin\theta\rvert\Lambda^\pm,p_y\rangle,\rvert\Lambda^\pm,p_y\rangle\rightarrow\sin\theta\rvert\Lambda^\pm,p_x\rangle+\cos\theta\rvert\Lambda^\pm,p_y\rangle,\rvert\Lambda^\pm,p_z\rangle\rightarrow\rvert\Lambda^\pm,p_z\rangle,\theta=2\pi/3$

  • 两重旋转$R_2$:$\rvert\Lambda^\pm,p_x\rangle\rightarrow\mp\rvert\Lambda^\pm,p_x\rangle,\rvert\Lambda^\pm,p_y\rangle\rightarrow\pm\rvert\Lambda^\pm,p_y\rangle,\rvert\Lambda^\pm,p_z\rangle\rightarrow\pm\rvert\Lambda^\pm,p_z\rangle$

  • 反演对称$P$:$\rvert\Lambda^\pm,\alpha\rangle\rightarrow\pm\rvert\Lambda^\pm,\alpha\rangle,\alpha=p_x,p_y,p_z$

这里$\Lambda=P1_{\pm},P2_{\pm}$;通过上面的分析,可以发现$\rvert\Lambda^{+(-)},p_x\rangle,\rvert\Lambda^{+(-)},
p_y\rangle$属于$\tilde{\Gamma}^{+(-)}_3$不可约表示,$\rvert\Lambda^+,p_z\rangle$属于$\tilde{\Gamma}^+_1$不可约表示,
$\rvert\lambda^{-},p_z\rangle$属于$\tilde{\Gamma}_2^{-}$不可约表示.

当考虑了自旋之后,需要引入自旋表示$\tilde{\Gamma}^+_6$,在旋转$\mathcal{C}=2\pi$时,它将会改变符号.
空间群$D_{3d}^5$的双群可以通过$\tilde{\Gamma}^{+}_6$与$\tilde{\Gamma}^{\pm}_{1,2,3}$的直积得到

可以发现$\tilde{\Gamma}^\pm_3\otimes\tilde{\Gamma}^+_6$会产生两个新的一维不可约表示$\tilde{\Gamma}^\pm_4,\tilde{\Gamma}^\pm_5$,它们是相互共轭的.$D_{3d}^5$的双群特征表如下

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在考虑了SOC之后,本征态(\ref{a1})可以被分解到这个直积表示上,从双群构建直积表示的过程中可以发现,$\tilde{\Gamma}^\pm_{1,2}
\otimes\tilde{\Gamma}^\pm_6$总是给出$\tilde{\Gamma}^\pm_6$,因此$\rvert\Lambda^+,\pm\frac{1}{2}\rangle,\Lambda=P1,P2$应
该属于$\tilde{\Gamma}^+_6$表示,而$\rvert\Lambda^{-},\pm\frac{1}{2}\rangle,\Lambda=P1,P2$应该属于$\tilde{\Gamma}^{-}_6$
表示.态$\rvert\Lambda^\pm,\pm 3/2\rangle$来源于$\rvert\Lambda,p_{x,y}\rangle$与自旋的组合,根据(\ref{a2})可以得到$\rvert\Lambda^\pm,\pm3/2\rangle$应该是$\tilde{\Gamma}_4^\pm,\tilde{\Gamma}_5^\pm$表示的组合.通过在$R_2,R_3$的
变换分析,可以得到

属于$\tilde{\Gamma}^\pm_4$表示,

属于$\tilde{\Gamma}_5$表示.上面的结果可以同归对(\ref{a1})的变换来研究其变换

  • 三重旋转$R_3$:
  • 两重旋转$R_2$:
  • 反演对称$P$:

在通常的金刚石或者闪锌矿结构中轨道$p$与自旋的耦合通常给出四维表示$\tilde{\Gamma}_8$和两维表示$\tilde{\Gamma}_7$,在现在的情况中,因为晶体具有更低的对称性,$\tilde{\Gamma}_7$表示与$\tilde{\Gamma}_6$相表示相同,$\tilde{\Gamma}_8$表示约化为两个一维表示$\tilde{\Gamma}_4$和$\tilde{\Gamma}_5$以及一个两维表示$\tilde{\Gamma}_6$.在下图中给出了费米面附近能带对应的不可约表示以及基函数

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接下来开始通过在$\Gamma$点波函数的对称性来分析$Bi_2Se_3$的低能物理,并构建哈密顿量.根据前面的讨论,在费米面附近,导带和价带主要由
$\rvert P1_{-}^+,\pm\frac{1}{2}\rangle,\rvert P2_{+}^{-},\pm\frac{1}{2}\rangle$决定,它们分别属于$\tilde{\Gamma}_6^+,
\tilde{\Gamma}_6^{-}$不可约表示,因此$Bi_2Se_3$对应的最小哈密顿量就是以这四个态为基矢.通常$4\times 4$哈密顿量可以利用
$\Gamma$矩阵进行展开

$\Gamma_i,i=1,2,3,4,5$是Dirac矩阵,满足$\{\Gamma_i,\Gamma_j\}=2\delta_{ij},\Gamma_{ij}=[\Gamma_i,\Gamma_j]/2i,\epsilon({\bf k}),d_i(\mathbf{k}),d_{ij}(\mathbf{k})$可以展开成动量$\mathbf{k}$的幂函数.
假设上面的哈密顿量是以

为基矢,根据这些态在对称性操作下的变换,可以构建下面的变换矩阵

  • 时间反演:$\mathcal{T}=\Theta\mathcal{K},\Theta=i\sigma_2\otimes\mathcal{I},\mathcal{K}$是复共轭算符.

  • 三重旋转:$R_3=e^{i(\Pi/2)\theta},\Pi=\sigma_3\otimes\mathcal{I},\theta=2\pi/3.$

  • 两重转动:$R_2=i\sigma_1\otimes\tau_3$.

  • 反演操作:$P=\mathcal{I}\otimes\tau_3$.

在上面$\sigma$作用在自旋上,$\tau$作用在$P1^+,P2^{-}$上.根据上面的变换矩阵,可以得到每个$\Gamma$矩阵的不可约表示.根据哈密顿量在对称性操作下的不变性,$d_i(\mathbf{k})[d_{ij}(\mathbf{k})]$与其对应的$\Gamma_i[\Gamma_{ij}]$在对称操作下具有相同的行为,也就意味着它们属于相同的晶体点群不可约表示.在上图中列举出了$\Gamma$矩阵和$\mathbf{k}$的多项式的表示以及其在时间反演下的性质.因为研究的时候希望同时保留时间反演和晶体对称性,我们必须选择$\Gamma$矩阵和$\mathbf{k}$具有相同的表示.比如,$\Gamma_1,\Gamma_2$都属于$\tilde{\Gamma}_3^{-}$表示,且在时间反演下是奇的,$k_x,k_y$也相同.因此可以将它们组合,从而构成哈密顿量中的不变项.将哈密顿量构建到$k^3$,可以得到

这里$\epsilon_\mathbf{k}=C_0+C_1k_z^2=C_2k_\parallel^2,M(\mathbf{k})=M_0+M_1k_z^2+M_2k_\parallel^2,A(k_\parallel)=A_0+A_2k_\parallel^2,B(k_z)=N_0+B_2k_z^2,$,$k_\parallel^2=k_x^2+k_y^2$, 此时$H_0^\prime$仍然保持着沿$z$方向的面内旋转对称,然而$H_3^\prime $破坏了面内旋转对称,变成了三重旋转对称.

  • 哈密顿量构建方法

在对每一项进行构建的时候,首先要确定多项式$\mathbf{k}$和其对应的矩阵要属于同一个不可约表示.一如$M(\mathbf{k})\Gamma_5$这一项,
从上面的表中可以发现$\Gamma_5$属于$\tilde{\Gamma^{+}_1}$这个不可约表示,那么对应这个表示的多项式有$1,k_x^2+k_y^2,k_z^2$这三
项,那么就可以得到$M(\mathbf{k})$的一个表示$M(\mathbf{k})=M_0+M_1k_z^2+M_2k_\parallel^2$.其余的项对应的构建方式也是完全相同.
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${\bf k\cdot p}$微扰推导哈密顿量

${\bf k\cdot p}$的基本想法是利用在布里渊区中$\Gamma$点的波函数为零级波函数,将

作为微扰,这里$\mathbf{p}=-i\hbar\partial_\mathbf{r}$是作用在零级波函数上的动量算符,晶体动量$\mathbf{k}$此时是个小参数作为微扰来处理.哈密顿量模型可以被展开成一系列$k$的幂函数.首先来考虑$D_{3d}^5$对称性对动量矩阵元的限制.先来标记本征态

本征态$\rvert\Lambda,\pm 1/2\rangle$属于$\tilde{\Gamma}_6^\pm$表示,对于$\rvert\Lambda,\pm 3/2\rangle$态需要上面态的组合

分别属于$\tilde{\Gamma}_4,\tilde{\Gamma}_5$表示.

上面给出了一些不可约表示的直积分解,也可以理解成态相乘,然后分解到对应的一些基本不可约表示上. 动量$p_x,p_y$属于$\tilde{\Gamma}
_3^{-}$表示,$p_z$属于$\tilde{\Gamma}_2^{-}$表示,因此这里要求本征态的直积分解中同样包含$\tilde{\Gamma}_3^{-},\tilde
{\Gamma}_2^{-}$得到非零的矩阵元(相容性原理).比如$\tilde{\Gamma}_6^{\pm}$和$\tilde{\Gamma}_{4,5}^{\pm}$的直积并不包含
$\tilde{\Gamma}_2^{-}$,因此矩阵元$\langle\Lambda_1,\pm 1/2\rvert p_z\rvert\Lambda_2,\tilde{\Gamma}_{4,5}\rangle$总是等
于0.对称性操作可以进一步帮助得到矩阵元素和动量之间的关系.比如对于$R_3$旋转操作,可以得到

最后可以得到一些独立的矩阵元素

这里采用$p_\pm=p_x\pm p_y$

时间反演表明

可以被选择为实数

而

之间的矩阵元是比较重要的,这里进行一下标记

接下来开始考虑微扰,简并微扰的公式如下

这里$m,m^\prime$可以取

对应的能量为$E_1=E_3,E_2=E_4,E_1 < E_2,l$会遍历除了这四个能带之外的其他能带.

通过简并微扰的到的哈密顿量将会是一些依赖于动量矩阵元$\rvert \Lambda_1,\alpha\rvert\mathbf{p}\rvert\Lambda_2,\beta\rangle$,通过晶体的对称性,这些矩阵元可以被简化.比如,因为晶体存在反演对称,在$\Gamma$点的每个态都具有确定的宇称,因为动量$\mathbf{p}$是奇宇称的,那么当动量矩阵元中的两个态都是相同的宇称的时候,这一项是等于零的(相容性原理).波函数可以通过第一性原理计算,从而就可以计算这些对应的矩阵元素.通过这些矩阵元素和上面简并微扰的计算,就可以的到模型哈密顿量.其中参数的计算如下

表面态

考虑一个定义在半个空间的哈密顿量模型$z>0$,可以将模型哈密顿量分成两部分

这里$\tilde{\epsilon}(k_z)=C_0+C_1k_z^2,\tilde{M}(k_z)M_0+M_1k_z^2$.所有与$k_z$有关的项都包含在$\tilde{H}_0$中,替换$k_z\rightarrow -i\partial_z$并求解本征方程

因为$\Gamma_4=\mathbb{I}\times\tau_2,\Gamma_5=\mathbb{I}\times\tau_3$都是块对角的,哈密顿量同样也是块对角的,本征态的形式为

这里的$\Psi_\uparrow(z),\Psi_\downarrow(z)$是由时间反演联系的.为了得到表面态,$\psi_0$需要满足本征方程

此时可以忽略$\tilde{\epsilon}$项,上面的本征方程就存在粒子空穴对称,因此可以期待$E=0$本征态的出现,假设波函数为$\psi_0=\phi e^{\lambda z}$,本恒方程简化为

很明显两分量的闭函数$\phi$应该是Pauli矩阵$\tau_1$的本征态,定义$\tau_1\phi_\pm=\pm\phi_\pm$,则上面的方程可以简化成一个关于$\lambda$的二次方程.如果$\lambda$是解$\phi_{+}$的本征值,$-\lambda$是$\phi_{-}$的本征值,波函数可以得到为

本征值$\lambda$满足

利用边界条件$\phi(0)=0$以及波函数只存在于$z>0$的区域,从而可以得到$\mathcal{R}(\lambda_{1,2})<0(c=d=0)$或者$\mathcal{R}(\lambda_{1,2})>0(a=b=0)$,从而得到了满足能带反转的条件$M_0M_1<0$.当$B_0/M_1>0\mathcal{R}(\lambda_{1,2})<0$或者$B_0/M_1<0\mathcal{R}(\lambda_{1,2})>0$,对于在$\Gamma$点的表面态波函数为

在$\Psi=[\Psi_\uparrow,\Psi_\downarrow]$的子空间中,可以发现

最终可以得到有效哈密顿量的表面态为

这里的$k_\pm=k_x\pm k_y=k_\parallel e^{\pm i\theta}$.

参考

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